門控拉曼系統(tǒng)與普通的拉曼系統(tǒng)不同袍患，其測量原理和測量裝置都有區(qū)別坦康，下文將講述門控拉曼光譜儀的裝置構(gòu)成以及測量原理。
門控拉曼光譜儀的設(shè)置和測量原理
門控拉曼光譜儀的組成和典型設(shè)置如圖1(a)所示诡延。執(zhí)行門控拉曼的基本組件是具有合適的重復(fù)率滞欠、脈沖寬度和脈沖能量的脈沖激光激發(fā)源。大部分脈沖激光能量聚焦在樣品光斑上用于激發(fā)肆良，但一小部分用于通過延遲發(fā)生器使門控信號與檢測序列匹配筛璧，并用于與探測器時(shí)間同步赤兴。主要組件如下:一個(gè)脈沖激光器(通常在皮秒時(shí)間范圍內(nèi))，具有快速重復(fù)率(通常在兆赫范圍內(nèi))隧哮，一個(gè)延遲發(fā)生器桶良，通過光電可調(diào)延遲設(shè)置同步到探測器-光譜儀單元，以及一臺計(jì)算機(jī)沮翔，它作為控制器和測量裝置陨帆。圖1(b)顯示了TGRS的時(shí)間分布，具有可調(diào)節(jié)的時(shí)間門和伴隨的熒光抑制采蚀。根據(jù)圖1(a)所示的工作原理疲牵，探測器僅在發(fā)射脈沖期間被激活，如圖1(b)所示榆鼠。圖1(c)顯示了門控(虛線)和連續(xù)光(連續(xù)線)工作模式之間的差異纲爸，每種模式都有一個(gè)有效的拉曼光譜。
直到zui近妆够，門控拉曼光譜儀的復(fù)雜性识啦、尺寸和價(jià)格阻礙了它的廣泛應(yīng)用。過去已經(jīng)使用了不同類型的探測器神妹，例如多通道板(mcp)颓哮，光倍增管(pmt)和超快速和強(qiáng)化電荷耦合器件(iccd)，帶有或沒有克爾門鸵荠。從本質(zhì)上講冕茅，這些設(shè)備需要探測器冷卻，因此非常復(fù)雜和笨重(見表1)蛹找。自世紀(jì)之交以來姨伤，互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體(cmos)單光子雪崩二極管(SPAD)陣列探測器已經(jīng)商業(yè)化。CMOS spad具有顯著減少上述缺點(diǎn)的優(yōu)點(diǎn)庸疾。此外乍楚，通常不需要冷卻探測器，這進(jìn)一步降低了光譜儀的復(fù)雜性彼硫、成本和整體尺寸炊豪。目前的商用門控拉曼器件是便攜式桌面大小的裝置，適用于過程工業(yè)監(jiān)測目的拧篮。
表1
時(shí)間分辨(TR)門控通炒什常可以互換使用。然而串绩，雖然門控拉曼主要側(cè)重于抑制熒光和其他干擾缺虐，從而在脈沖激發(fā)源的寬度或部分寬度上重復(fù)一個(gè)測量周期，但在研究瞬態(tài)過程方面礁凡，熱重法也可用于TR測量高氮。由于其連續(xù)的時(shí)間重復(fù)慧妄，將創(chuàng)建第三個(gè)度量維度(時(shí)間)，如圖2所示剪芍。固定時(shí)間延遲常用于瞬態(tài)變化和熒光衰減過程的研究塞淹。TG和TR都具有相似的技術(shù)特征，它們測量特定的時(shí)間區(qū)域罪裹，拒絕不需要的排放饱普，從而實(shí)現(xiàn)拉曼和熒光的分離。雖然在評估本綜述的文獻(xiàn)時(shí)状共，似乎大多數(shù)描述熒光信號抑制技術(shù)方面的文章實(shí)際上指的是TG而不是TR套耕，但我們認(rèn)為將這些術(shù)語視為可互換是不合適的。
圖1.時(shí)間門控拉曼光譜- (a) TG光譜儀的一般框圖(b)時(shí)間門控的時(shí)間輪廓峡继，拉曼光子的檢測(紅虛線)冯袍，抑制大多數(shù)熒光光子(綠虛線)和殘余光子(藍(lán)虛線)，(c)在強(qiáng)熒光樣品測量的情況下碾牌，與光譜域的傳統(tǒng)連續(xù)波拉曼(綠)相比康愤，TG拉曼(綠虛線)。
圖2.樣品TG拉曼數(shù)據(jù):(a)有熒光干擾的芝麻油拉曼信號隨時(shí)間的變化(采樣以3D-data-cube表示)小染，(b)樣品特異性熒光壽命翘瓮。
門控拉曼測量結(jié)果是強(qiáng)度與頻率和時(shí)間的三維關(guān)系圖;-因此可以同時(shí)觀察拉曼和熒光。每個(gè)激光脈沖后臨時(shí)采樣的原始數(shù)據(jù)隨后累積裤翩，如圖2(a)所示。
如圖2(a)所示调榄，芝麻油具有高熒光背景踊赠，壽命大于4ns。它可以用來證明TG拉曼與傳統(tǒng)連續(xù)波拉曼相比的有效性每庆。圖2(b)顯示了不同樣品的幾種熒光特性和壽筐带。它還表明，設(shè)置相應(yīng)的柵極寬度是重要的缤灵，因?yàn)槊總€(gè)樣本都有不同樣品誘導(dǎo)的熒光發(fā)射特性伦籍。
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