在Haber-Bosch工業(yè)過程是在劇烈條件下N2和H2來產(chǎn)生NH3的方法來實現(xiàn)的，此過程中伴有大量的能源消耗和CO2氣體的排放趾盐。而
仿生光催化氮還原技術(shù)是一種很有前途的技術(shù)庶喜，此技術(shù)是將Fe離子引入到含有的Mo的半導(dǎo)體催化技術(shù)中建立一個有趣的N2還原仿生
效應(yīng)來部分替代傳統(tǒng)的Haber-Bosch工業(yè)過程幌蚊，通過拉曼光譜和時間衰變熒光光譜來分析光催化氮還原技術(shù)，通過分析可得還原大氣
中的氮來固定氮在生態(tài)系統(tǒng)和社會經(jīng)濟發(fā)展系統(tǒng)中都有著非常重要的作用溃卡。
MoTe2作為TMDs（過渡金屬硫化物）家族中活撥的一員有著交替堆疊的二維層狀結(jié)構(gòu)瘸羡，在常溫下有著小的直接帶隙（0.9-1.1eV）和
很好的理論電子遷移率（>200cm2V-1s-1）瓢剿，帶隙特征表明其有利于可見光和近紅外光的吸收砾赔。因此此文章報道了基于Fe摻雜的2D
MoTe2納米片的新型光催化氮還原仿生系統(tǒng)。使用拉曼-熒光光譜測試系統(tǒng)（XperRam 200董瞻，Nanobase）卷仑，通過拉曼Mapping
（532nm的激發(fā)光）和熒光壽命成像（485nm的激發(fā)光）來分別記錄拉曼光譜和時間分辨熒光衰減光譜峻村。如下圖1為純物質(zhì)在532nm
激發(fā)光下的MoTe2,1% Fe-MoTe2，2% Fe-MoTe2和5% Fe-MoTe2拉曼光譜圖锡凝，從圖中可以看出對于理想的2H-MoTe2結(jié)構(gòu)有三個
拉曼活性模型粘昨，根據(jù)第一性原理計算和圖1中的插入圖可知，兩個明顯的峰（A1g和E12g）可被指認為兩個振動模式窜锯。相比較2%和5%
的Fe-MoTe2张肾，在170cm-1（A1g）和230cm-1（E12g）振動處可觀察到明顯的藍移現(xiàn)象，這表明低濃度的Fe離子摻雜會導(dǎo)致
MoTe2晶格對稱性的選擇性的輕微破壞锚扎。
圖1 在532nm激發(fā)光下的純的MoTe2, 1% Fe-MoTe2吞瞪，2% Fe-MoTe2和5% Fe-MoTe2拉曼光譜圖
圖2（a）顯示了具有代表性樣品的2% Fe-MoTe2的HRTEM（高分辨透射電鏡）顯示了連續(xù)的平面間距為0.305nm，其對應(yīng)于2H-
MoTe2的（100）晶格平面驾孔。并且四個不同地區(qū)相對應(yīng)的快速傅里葉轉(zhuǎn)換（FFT）研究了微量Fe離子摻雜的摻雜后對MoTe2晶格的影
響芍秆。傅里葉圖中①和④的區(qū)域現(xiàn)實了單晶MoTe2的六方結(jié)構(gòu)，但是在傅里葉轉(zhuǎn)化圖②和③的區(qū)域內(nèi)涌現(xiàn)出了雜質(zhì)相翠勉，表明引入的Fe離
子的尺寸妖啥，此結(jié)果從微觀結(jié)構(gòu)上直觀的說明了Fe離子的摻雜將會導(dǎo)致MoTe2部分晶格的變化。圖2（b）顯示了高角度環(huán)形暗場
（HADDF）掃描透射電鏡（STEM）和2% Fe-MoTe2納米片其相對應(yīng)的元素mapping圖眉菱，可以發(fā)現(xiàn)這些納米片的主要組成為Mo和
Te迹栓，并且Fe元素在MoTe2納米片上均勻分布。
圖2 （a）2% Fe-MoTe2的HRYEM圖和四個不同區(qū)域的電子衍射模型圖譜俭缓；（b）2% Fe-MoTe2的HADDF-STEM mapping圖
為了表明Fe離子摻雜對催化作用的影響克伊，此實驗在可見光照射下分別對純的MoTe2，1% Fe-MoTe2华坦，2% Fe-MoTe2和5% Fe-
MoTe2 的光催化氮還原做了如圖3所示的測試愿吹，結(jié)果顯示在可見光照射純的MoTe2 120min后可觀察到NH3的產(chǎn)量很低，而在有Fe離
子摻雜的條件下NH3的產(chǎn)量有了很大的提高惜姐，在2% Fe-MoTe2中NH3的產(chǎn)量為純的MoTe2 NH3產(chǎn)量的11倍犁跪，并且呈現(xiàn)單調(diào)增長的趨
勢椿息。然而在5% Fe-MoTe2中Fe離子的摻雜對光催化有抑制作用，這表明過多的Fe離子摻雜可能是光誘導(dǎo)載流子的復(fù)合中心坷衍。同時寝优，通
過四次循環(huán)實驗測試了2% Fe-MoTe2對氮還原光催化穩(wěn)定性的影響。如圖3（b）所示枫耳，很明顯乏矾，2% Fe-MoTe2在經(jīng)過多次循環(huán)中對
于氮還原表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性，同時其化合價在經(jīng)過四次循環(huán)之后幾乎沒有明顯的變化迁杨，這表明樣品有很好的結(jié)構(gòu)和催化穩(wěn)定性钻心。
圖3 （a）可見光照射下純的MoTe2, 1% Fe-MoTe2，2% Fe-MoTe2和5% Fe-MoTe2光催化氮還原铅协；
（b）可見光下2% Fe-MoTe2氮還原穩(wěn)定性測試
因此捷沸，組成的仿生“MoFe-cofactor”可以通過Fe3+/Fe2+和Mo6+/Mo4+的單電子和雙電子的氧化還原反應(yīng)有效的促進電荷載體的
傳送與分離。光催化測試表明Fe摻雜MoTe2的光催化氮還原活性有明顯的增長狐史，并且是純MoTe2的11倍之多痒给。此方法為高效氮還原提
供了一種新型仿生二維光催化劑。
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