MoS2因其優(yōu)異的光學、電學和催化性能出現(xiàn)在廣泛的應用中忠烛，其中MoS2量子點由于其固有的量子限制效應引起的電學和光學特性属提，在電學和光電子學領域受到了極大的關注。傳統(tǒng)制備MoS2量子點的方法有剝離美尸，底物生長和膠體合成垒拢。成均館大學文錫正教授課題組設計制造了尺寸為10nm的MoS2量子點并對其進行了表征火惊。
飛秒激光制備MoS2量子點
過渡金屬二硫屬化物（TMDCs）因其優(yōu)異的電氣和機械性能在電子領域引起了極大的關注求类。TMDCs 的一個典型特征是當它們被剝離成單層時，帶隙從間接帶隙變?yōu)橹苯訋妒Ｓ捎诹孔酉拗菩涣裕琈oS2 量子點 (QD) 比塊狀或單層 MoS2 具有更高的帶隙能量。許多研究人員通過各種方法制備 MoS2 單層或量子點犯眠，例如剝離、底物生長和膠體合成症革。通過機械剝離制備的 MoS2 薄層轉移到基板上的過程使得大規(guī)模商業(yè)化生產(chǎn)變得困難筐咧。鋰輔助剝離是一種通過誘導層間弱范德華作用來剝離 MoS2 的簡便方法，正丁基鋰 (n-BuLi) 通常用于此目的噪矛。然而量蕊，在插層過程中，n-BuLi 的高電子供體能力導致 MoS2 從半導體六方相 (2H) 到金屬四方相 (1T) 的相變艇挨，這種溶劑剝離方法需要進一步的熱處理工藝以從金屬 1T 相中回收半導體 2H相残炮。此外，溶劑剝離需要相對較長的時間缩滨，而且用于液相剝離的有機溶劑對環(huán)境有害势就。因此，迫切需要一種克服溶劑剝離法的上述局限性的新剝離方法脉漏。最近苞冯，某研究中報道了使用脈沖激光在液相中剝離 MoS2 比溶劑剝離更能有效地制備 MoS2。與該報道相比侧巨，在本研究中文錫正教授通過在水介質中采用鋰嵌入和高功率飛秒激光刻蝕工藝實現(xiàn)了簡單且環(huán)保的 MoS2 QDs 制造。
圖1 MoS2的光譜表征
（a）MoS2量子點（紅色）刃泡、1T相塊狀MoS2(藍色)巧娱、2H相塊狀MoS2（紅色）的拉曼光譜
（b）典型的MoS2納米片和上述方法制備的MoS2量子點的紫外-可見光譜
（c）上述方法制備的MoS2量子點溶液分別在300nm,320nm,340nm和360nm激發(fā)光下的PL光譜
上圖a 顯示了 1T 和 2H MoS2 的典型拉曼振動，這表明通過 n-BuLi 處理和激光燒蝕步驟成功實現(xiàn)了相變烘贴〗恚可以看出，1T 相 MoS2 有三種拉曼振動老翘，分別對應J1、J2 和 J3 模式锻离。由于成功相變到2H相铺峭，這些具有代表性的1T MoS2 拉曼模式在 MoS2 QDs中沒有出現(xiàn)。因此汽纠，在 MoS2 QD 的拉曼光譜中只能觀察到 E12g 和 A1g 模式（標記為紅色）卫键。此外，這兩個峰移動到 382 cm-1（紅移）和 402 cm-1（藍移）虱朵。E12g 和 A1g 拉曼模式是唯一分別對應于平面內(nèi)和平面外振動的強模式莉炉。這兩種散射取決于層數(shù)和形成的材料類型钓账。在本研究中，E12g 和 A1g 的拉曼頻率差 (Δ) 從原始塊狀 MoS2 的 25.9 cm-1 降低到 MoS2 QD 的 21.6 cm-1梆暮。 E12g 和 A1g 差值的減小表明原始 MoS2 的層數(shù)和橫向尺寸減小。
為了研究所制備的 MoS2量子點的帶隙能量和光學性質绍昂，文章中采用了紫外-可見 (UV-Vis) 和光致發(fā)光 (PL) 光譜啦粹。圖 1b 和 c 中的 MoS2 納米片是通過 CVD 方法合成的，用于PL信號的比較分析窘游。正如圖1（b）所示唠椭，MoS2納米片的光譜在460，610张峰，670處有特征峰泪蔫，分別用A棒旗，B喘批，C表示。A 和 B 峰對應于價帶頂部布里淵區(qū)K點的自旋軌道分裂引起的激子躍遷铣揉。C 與來自 d 軌道的帶間躍遷有關。隨著將塊狀 MoS2 轉化為量子點時發(fā)生的維度變化逛拱，MoS2 納米片的激子峰消失敌厘，并出現(xiàn)了新的吸收特征。由于量子尺寸效應朽合，在 MoS2量子點中觀察到吸收峰藍移俱两。此外，在 MoS2 QD 的 PL 光譜中宪彩，不存在 A 和 B 激子峰，并且在相對于原始 MoS2 的 PL 發(fā)射區(qū)域的更高能量區(qū)域中產(chǎn)生了新的強發(fā)射峰讲婚。 圖 1c 顯示了在 300 到 360 nm 的激發(fā)波長下分散在 DI 水中的 MoS2 QD 的 PL 光譜尿孔。 MoS2 QDs 中的PL 峰在激光照射過程后轉移到更高能量區(qū)域。光學性質的這些變化與量子限制效應有關筹麸。
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