時域熱反射技技術TDTR測量熱導率等參數(shù)在頻域上可觀察到四個階段妙色，對應著不同的頻率行為，其可解釋金屬傳感器在被激發(fā)后的熱行為慧耍，該傳感器通常是分辨率和帶寬的最終限制因素身辨。
TDTR專題：泵浦熱探測中金屬傳感器薄膜性能（二）
時域熱反射,tdtr,頻域譜,金屬薄膜,電子-聲子耦合,溫度,金,鋁,鉻,鉑,銅,表一.用于2 TM模型計算的材料
列出的屬性包括電子-聲子耦合常數(shù)(g)、電子比熱常數(shù)(γe)踪危、300 K溫度下的熱容常數(shù)(C1)献宫、電子熱導率(λe)和聲子熱導率(λl)祠汇。聲子弛
豫起始時間trp由2 TM模型計算獲得芬首。
傅里葉頻譜分析
圖1.金和鋁在10 KHz歸一化的頻率響應幅度的比較瓢捉。虛線代表1TM溫度模式，實線藍色和橙色代表2TM溫度模式光譜蓝仲，紅色代表半峰全寬下100 fs激光泵浦脈沖的光譜
為了獲得材料的頻率響應俱病，將時域譜進行傅里葉變換可得到圖1中的頻域譜官疲，其中藍色和橙色的實線是在50 nm厚換能器的頂面的電子
溫度的光譜。這些光譜可以分為四個不同的區(qū)域亮隙，具有非常不同的頻率行為途凫。
區(qū)域A是熱量完全傳遞到二氧化硅層的頻率范圍，在該頻率范圍內(nèi)咱揍，溫度弛豫不再依賴于換能器颖榜，并且可以通過經(jīng)典的一個溫度模型
(1TM)來建模棚饵。虛線(1TM)與2TM在低頻下重疊煤裙，對于金高達1 GHz，對于鋁高達10 GHz噪漾。這兩個頻率與聲子熱弛豫開始時間相關硼砰。
區(qū)域B是熱量通過電子和聲子的擴散在換能器中傳遞的頻率范圍，這個區(qū)域的頻率極限由電子-聲子耦合常數(shù)決定欣硼。區(qū)域C是在任何擴散
和任何聲子熱化過程發(fā)生之前题翰，電子氣體的絕熱加熱。區(qū)域D是光譜的最終頻率诈胜，該光譜來自圖中用紅色實線表示的激光脈沖的光譜豹障。
從熱載流子的角度來看，非平衡過程發(fā)生在區(qū)域B和區(qū)域C焦匈。這些區(qū)域越寬血公，熱載流子行為被確定得越好。較低的頻率受到電子-聲子耦
合常數(shù)的限制缓熟，而上限是激光脈沖頻譜的延伸累魔。在這種情況下，黃金是熱載流子研究的最佳材料够滑，其帶寬從1 GHz擴展到5 THz垦写。
圖2.二氧化硅層上金膜的TDTR實驗和模擬TM信號
為了驗證模型，已經(jīng)測量了二氧化硅層上50 nm金膜的TDTR信號彰触，激光脈沖持續(xù)時間為1 ps(532 nm)梯投。讓我們注意到信號是負的，因
為在這個波長下金的熱反射系數(shù)是負的况毅，如圖2插圖分蓖。
圖2比較實驗和模擬(2TM)熱光譜。即使區(qū)域C和區(qū)域D重疊俭茧，上面詳述的不同區(qū)域也清晰可見咆疗，因為1 ps實驗脈沖持續(xù)時間將熱帶寬限
制在1 THz。此外母债，對于金中3.24納米/秒的聲速午磁，50納米金層的聲共振頻率明顯出現(xiàn)在32.8 GHz尝抖。
其他四種金屬的聲子輸運:鉻、鉑迅皇、銅和銀
由2TM計算的結(jié)果顯示在圖3中昧辽，顯示了在金屬/二氧化硅界面處用50 nm厚的換能器獲得的聲子溫度。根據(jù)金屬的電子結(jié)構(gòu)特征登颓，這
些圖被重新分組為(1)貴金屬(金搅荞、銀和銅)和(2)非貴金屬(鋁、鉑和鉻)框咙。應該注意的是咕痛，這些曲線是針對所有金屬的非常相同的條件計算
的，因此激光入射能量隨著每種金屬的光學特性而變化喇嘱，以獲得在換能器層中沉積的相同的能力茉贡。
圖3.對于50納米厚的金、鉑者铜、鉻腔丧、銀、銅和金膜作烟，通過在金屬膜/二氧化硅界面處的2 TM預測瞬態(tài)聲子溫度
上圖顯示每種貴金屬(金愉粤、銀和銅)在界面上預測的聲子溫度非常相似。這種傳熱性能的相似性是由這些金屬的熱性能的相似性造成的拿撩。
由于較高的電子電導率和較低的電子-聲子耦合常數(shù)衣厘，熱電子直接傳播到界面，向晶格的熱弛豫較低绷雏，這意味著金屬/二氧化硅界面處的
聲子轉(zhuǎn)移較弱头滔。
另一方面，在非貴金屬中涎显，聲子轉(zhuǎn)移增加并在界面處達到重要的溫度坤检。這些金屬中重要的電子-聲子耦合導致晶格的大的熱弛豫。盡管
鉑和鉻薄膜具有很強的電子-聲子耦合期吓，但到達金屬/二氧化硅界面的最高聲子溫度是在鋁界面獲得的喷市。這是由于鋁的熱容量低于鉻和鉑
(見表一)棋嘲。
根據(jù)圖3中的插圖，代表所考慮的6種材料在最初300 ps期間的金屬/二氧化硅界面聲子溫度。鋁和鉻膜具有一個重要的特征:與其他金屬
相比箕戳，界面聲子溫度在更短的時間(40 ps)內(nèi)弛豫(表1中的值)坯台。金屬/二氧化硅界面上的這種快速弛豫導致向目標層的快速聲子傳輸躏率。因
此衩侥，鋁膜的熱行為，其特征在于具有高振幅的最快熱傳遞刨晴，使其成為優(yōu)選的用于光譜晶格溫度測量的TDTR實驗中的傳感器屉来。
在TDTR實驗中路翻，金屬傳感器的熱透明度似乎是時間分辨率的最大限制因素。隨著可及時間范圍從100 fs擴展到10 ns茄靠，局部熱平衡的基
本假設不再成立茂契。必須使用2TM來描述聲子和電子溫度的演化。模擬了100 fs激光照射沉積在二氧化硅層上的金屬傳感器后的熱傳遞慨绳，二氧化硅層代表普通TDTR熱物理參數(shù)計量實驗中感興趣的材料掉冶。我們一方面研究了傳感器厚度(50 nm和150 nm)的作用，另一方面研
究了一組六種不同材料的材料性質(zhì)的作用:三種金屬脐雪，如鉻厌小、鉑和鋁以及三種貴金屬金、銅和銀喂江。
TDTR頻率響應由高頻范圍[10 GHz–5 THz]中的電子和低頻范圍(100 MHz–10 GHz)中的聲子控制召锈。從熱載流子的角度來看旁振，貴金屬非
常適合載流子動力學研究获询。在這種情況下，時間分辨率的限制因素是激光脈沖的光譜范圍(5 THz)拐袜。此外吉嚣，從計量的角度來看，非貴金
屬具有最好的聲子透明度蹬铺，允許在寬頻率范圍內(nèi)測量熱物理性質(zhì)尝哆。其中，50納米鋁換能器顯示為最佳候選甜攀，其頻率帶寬高達10 GHz秋泄。
參考文獻：
Ultimate-resolution thermal spectroscopy in time domain thermoreflectance (TDTR)，A. Zenji , J. M. Rampnoux , S. Grauby , and S. Dilhaire规阀， J. Appl. Phys. 128, 065106 (2020)
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